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科学家揭示超导双层镍氧化物薄膜的三维电子结构

近日，南方科技大学物理系、量子功能材料全国重点实验室、粤港澳大湾区量子科学中心联合研究团队，与中国科学技术大学、上海交通大学和清华大学合作《物理评论X》发表最新研究。团队利用变光子能量角分辨光电子能谱（ARPES），系统解析了常压超导(La,Pr,Sm)3Ni2O7薄膜的三维电子结构，揭示了不同轨道具有不同的维度特性，并在dz2轨道主导的γ能带上发现约18毫电子伏特的超导能隙。

研究示意图。南方科技大学供图

铜氧化物高温超导体通常被视为典型的准二维体系。新近发现的Ruddlesden-Popper双层镍氧化物在费米能级附近同时存在dx2-y2和dz2轨道，其层间耦合可能直接参与超导配对。因此，第三维究竟只是微小修正还是不可忽略的自由度，成为理解其超导机制的关键问题。尤其是dz2轨道形成的γ能带是否穿过费米能、沿面外动量如何演化、是否直接参与超导，一直存在理论争议。传统单一光子能量的ARPES测量主要给出某个kz截面的信息，难以回答完整的三维问题，且双层镍氧化物对氧损失十分敏感，样品在转移中容易发生退化。

为此，团队采用超强氧化原子层逐层外延方法生长高质量(La,Pr,Sm)3Ni2O7/SrLaAlO4薄膜，并确认了薄膜的逐原子层生长和高结晶质量。输运测量显示，样品的超导起始温度约为48 K，生长后被迅速冷却至200 K以下，并通过低温超高真空转移腔送至同步辐射ARPES线站。该流程将转移期间的氧损失降到最低，为本征能带及能隙测量提供了可靠基础。

测量显示，dx2-y2轨道贡献的能带沿kz方向变化很小，保持准二维特征；与之相反，dz2轨道主导的γ能带具有清晰的kz色散，并在所测三维动量空间中持续穿越费米能级。这一轨道选择性的维度表明，双层镍氧化物不能被简化为严格二维体系，面外轨道耦合参与其低能电子结构。此外，γ能带在某些光子能量下谱强变弱或近乎消失，主要来自随kz变化的光电子矩阵元效应，并不意味着该能带从费米面上真正消失。薄膜中双层结构的空间周期使γ能带沿kz呈现相应的周期性。

在超导能隙方面，团队沿多个高对称方向对α、β和γ能带进行系统测量，均观察到有限能隙，支持无节点配对图景。对γ能带开展的温度依赖分析显示，其在9.5 K时的能隙约为18毫电子伏特，由此计算出的约化能隙（2Δ/kBTc）约为8，显著高于传统弱耦合BCS超导理论预测的经典值3.5。这一结果确认了dz2轨道参与了超导配对及强耦合配对图像。实验还发现，γ能带在费米能级附近的谱权重压低在超过超导转变温度后仍持续，并延伸至约90 K，提示可能存在类似赝能隙的行为。

该研究建立了超导双层镍氧化物超导薄膜从三维费米面、轨道分辨色散到超导能隙的连续实验证据链。结果一方面揭示了不同轨道具有不同维度，另一方面通过γ能带上的超导能隙和谱学特征，说明了dz2轨道与电子关联在镍基超导中的共同作用。这些发现要求相关理论模型超越严格二维近似，在统一框架中处理双层结构、面外轨道耦合及多轨道电子关联。

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